固体所基于CsPbBr3异相钙钛矿实现高灵敏度X射线探测

近日，中国科学院合肥物质院固体所能源材料与器件制造研究部在钙钛矿X射线探测及成像研究方面取得新进展。研究人员提出构建铰接策略的新思路，将异相CsPb2Br5钙钛矿掺入CsPbBr3体相内形成电子（空穴）加速效应，构建电子（空穴）快速通道，实现体相载流子的高速率传输，获得了2.58×105 μC Gyair-1 cm-2的高X射线探测灵敏度和127.9 nGyair-1的低检测限，与TFT板集成可实现X射线成像。相关成果以“Out-of-Phase Articulation Strategy of CsPbBr3/CsPb2Br5 Perovskite for High Sensitivity X-Ray Detection”为题发表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2024, 2401220, DOI: 10.1002/adfm.202401220)上。      与α-Se、CsI和CdZnTe等传统探测器材料相比，金属卤化物钙钛矿表现出优异的X射线探测性能，具有高灵敏度、低探测限和较高的空间分辨率，在医疗影像、无损检测、安全检查等方面显示出巨大的应用潜力。这种优势源于其高X射线衰减系数、高缺陷容忍度、显著的载流子寿命积（μτ）和可调的带隙。与其它钙钛矿材料相比，无机钙钛矿CsPbBr3具有出色的环境稳定性和独特的高温可塑性，使其在X射线探测器及成像的应用中具有显著优势。然而，CsPbBr3通常以单晶形式被报道，制备难度大且成本高。多晶形式制备的CsPbBr3器件，则会出现体相载流子迁移率极低的情况，这对于其用于阵列成像有较大的限制。

固体所研究人员提出异相铰连策略（Out-of-Phase Articulation Strategy, OPAS），在CsPbBr3的晶界中铰接2D CsPb2Br5的第二相。2D结构CsPb2Br5的引入不会导致电流基线的降低，相反，它提高了CsPbBr3体内的载流子迁移率。2D CsPb2Br5在CsPbBr3的晶界中建立电子（空穴）加速通道，在X射线照射下，通过施加25 V低电压，实现了2.58×105 μC Gyair cm-2的高灵敏度，并在0.5 V电压下具有127.9 nGyair s-1的最小检测极限，获得了1.57 lp mm-1的高空间分辨率（MTF=0.2）。此外，研究人员进一步在薄膜晶体管(TFT)背板上集成多晶CsPb2Br5/CsPbBr3，实现了多像素X射线面阵成像，证明了CsPbBr3材料应用于成像可行性，为钙钛矿应用于X射线成像提供了一种新的材料体系和设计思路。

上述工作得到了国家自然科学基金、合肥物质院院长基金等项目的支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202401220 

图. CsPb2Br5增强CsPbBr3中电荷载流子传输：（a）开尔文探针绘制的CsPbBr3和CsPb2Br5界面之间的接触电位差。左图显示无外部偏压时的接触电势图，右图显示对CsPbBr3侧施加1 V偏压时的接触电势图；（b）0 V和1 V时CsPbBr3和CsPb2Br5之间的电势变化；（c）当CsPbBr3体相中的电子通过CsPb2Br5时发生电子加速，以及界面修复示意图；（d）在1 V偏压下将正电压施加到CsPb2Br5一侧的金电极上，晶圆器件的暗电流；（e）当将正电压施加到未被CsPb2Br5处理的晶圆的金电极侧时，晶圆器件在1 V偏压下的暗电流；（f）在1 V偏压下纯CsPbBr3晶圆器件的暗电流。