固体所在构筑纳米限域结构增强催化降解抗生素方面取得新进展

近期，中科院合肥研究院固体所环境材料与污染控制研究部孔令涛研究员团队提出了一种基于纳米限域结构的强化催化策略，在多层结构的MXene上原位生长纳米级的Cu2O/Cu，实现对水中四环素污染物降解效能的显著增强。相关研究成果以“Efficient degradation of tetracycline by a novel nanoconfinement structure Cu2O/Cu@MXene composite”为题，发表在Journal of Hazardous Material (J. Hazard. Mater., 2023, DOI: 10.1016/j.jhazmat.2023.130995)上。       近年来，铜氧化物由于适用pH范围宽、毒性低和储量丰富等优点受到了广泛的关注。然而，单一的铜氧化物材料在实际应用中存在易团聚、循环稳定性差及催化效率低等缺陷。为了解决这些问题，将纳米铜氧化物与载体结合形成具有“纳米限域结构”的复合材料是最为有效的策略之一。新型二维层状材料MXene层间距可控，且具有良好的生物相容性、表面负电性及良好的亲水性，是一种潜在的纳米约束支撑基底。

鉴于此，研究人员将MXene与铜氧化物Cu2O/Cu结合，成功构筑了具有纳米限域结构的新型催化剂Cu2O/Cu@MXene，并选择四环素作为降解目标，研究了Cu2O/Cu@MXene的催化降解性能。结果表明，在最佳降解条件下，四环素的去除效率在30 min内达到了99.14%，准一级动力学常数为0.1505 min-1，是Cu2O/Cu的3.2倍。这种出色的催化性能主要归因于Cu2O/Cu@MXene中的MXene能够促进四环素的吸附和Cu2O/Cu纳米颗粒之间的电子传输。EPR分析和猝灭实验表明，Cu2O/Cu@MXene/PMS体系中的主要活性氧物种是.OH。基于LC-MS监测到的降解中间体，研究人员提出了在这种非均相类芬顿体系中去除四环素的两种可能路径。该研究为设计环境友好、催化活性高的类芬顿催化剂提供了纳米约束构建策略，进一步拓宽了MXene在高级氧化领域的应用。       上述工作得到了国家重点研究开发计划、国家自然科学基金、安徽省自然科学基金及合肥研究院院长基金等项目的资助。

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.130995

图1. (a) MAX; (b) MXene的SEM图；Cu2O/Cu@MXene的(c) SEM图；(d-g)元素映射图；(h-i) TEM图；(j) HRTEM图。

图2. Cu2O/Cu@MXene的结构表征和性能测试。

图3. Cu2O/Cu@MXene降解四环素的机理探究。

图4. 四环素的降解路径。